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近日，合肥国家实验室/中国科学技术大学陈仙辉教授、王震宇教授、向斌教授研究团队，联合香港科技大学刘军伟教授等合作者，将一类量子自旋霍尔绝缘体制备成扫描隧道显微探针，发展了利用一维拓扑螺旋边界态进行原子尺度自旋探测的新方法。利用这一技术，研究团队实现了实空间原子成像、准粒子干涉成像和磁场响应谱学测量，为二维d波交错磁性提供了多方面实验证据。相关论文题以"Atomic-scale spin sensing of a 2D d-wave altermagnet via helical tunneling"为题，于10月13日以加速文章预览（Accelerated Article Preview）形式在国际权威学术期刊《自然》（Nature）发表。
Credit: Nature
在原子尺度辨识自旋相关电子态，是研究量子材料中演生现象的重要手段。传统自旋分辨探针通常依赖于针尖末端的磁性原子修饰，其自旋态可能受到针尖与样品相互作用的影响，且需要辅助外磁场及复杂的磁场训练过程。量子自旋霍尔体系的一维边界态具有螺旋特征：沿同一边界反向传播的电子具有相反的自旋期望值。如果此类拓扑边界态主导量子隧穿过程，改变样品偏压极性、进而改变电子的注入与抽取方向，原理上有可能获得不同的自旋选择性。此前，陈仙辉、王震宇团队在α-Bi4I4晶体的单层和双层台阶处均观测到稳健且纯净的一维螺旋边界通道，其层间杂化耦合极弱（Phys. Rev. X 14, 041048 (2024)），为利用同族拓扑材料构筑边界态针尖提供了实验思路。
图1：基于一维螺旋边界态的原子尺度自旋探测
研究团队通过聚焦离子束微纳加工，将α-Bi4Br4单晶制备成具有原子分辨能力的扫描隧道显微镜针尖，该探针仍呈现与螺旋边界态相符的谱学特征。为验证其自旋选择性，团队分别对Fe1+xTe中的双共线反铁磁条纹和笼目磁体FeGe中的层间反铁磁序开展测量，前者的成像对比随样品偏压极性反转，后者的层间对比则随磁场诱导的自旋重取向而显著变化。这些结果表明，边界态的自旋–动量锁定可以转化为随隧穿方向变化的自旋选择性，为原子尺度自旋探测提供了新的途径。
随后，团队将这一方法用于交错磁性候选材料KV2Se2O。交错磁体的净磁化为零，但交换作用可以在不依赖自旋-轨道耦合的情况下产生强的能带自旋劈裂，且自旋极化随动量方向交替变化。这一特征与由晶体对称性联系的、具有反向自旋子晶格密切相关。因此，如何同时辨识局域晶格结构和动量相关电子态的自旋特征，是验证交错磁序的关键。
在KV2Se2O表面，原子成像识别出具有√2×√2周期的密度波调制以及两类由镜面对称联系的钒位点。对极性相反偏压的图像进行重构后，得到的实空间图案与棋盘状反铁磁序相一致。磁场隧道谱学进一步发现，沿两个正交晶轴延展的准粒子激发呈现方向相反的能量移动，支持它们具有相反的自旋极化，并显示出以面外方向为主的磁响应。在动量空间分辨的准粒子干涉图样中，与X、Y谷相关的两组正交散射特征具有不同强度，且其优势方向随偏压极性反转而旋转90°，说明其具有d波对称性的能带自旋劈裂。非磁性针尖及其他多类材料上的对照实验表明，单纯的结构各向异性、局域应变或隧穿轨道选择性难以解释所观察到的偏压反转行为。
图2：KV2Se2O表面二维d波交错磁性的实空间与动量空间实验证据
综合原子尺度晶格结构、与棋盘状反铁磁序一致的实空间对比、准粒子激发的磁场响应，以及随偏压反转的动量空间散射各向异性，研究团队获得了相互印证的实验结果。结合理论分析和对照测量，这些结果支持 KV2Se2O表面层存在二维d波交错磁序。该工作也展示了拓扑量子材料作为物态测量探针的潜力：拓扑边界态不仅可以被观测，还可以用于探测其他材料的自旋相关电子态。这一方法有望拓展至二维磁体和莫尔材料，为研究其原子尺度自旋特征提供新途径。
该研究得到国家重大科技专项、合肥国家实验室、教育部、科技部、国家自然科学基金委和香港研究资助局的支持。